Fin dal XIX secolo, un discreto numero di dottori, ospedali e organizzazioni mediche si spostarono in Harley Street e nelle vie limitrofe; vi erano circa 20 medici nel 1860, 80 nel 1900 e circa 200 nel 1914. Quando fu istituito il National Health Service nel 1948, vi erano circa 1500 enti medici in questa strada. Negli anni 2010, circa 3000 persone sono impiegate nell'area di Harley Street in cliniche, ospedali e pratiche mediche e paramediche, come ad esempio la London Women's Clinic e la The London Clinic.[3][4][5]
In Ragione e sentimento di Jane Austen del 1813 le sorelle Dashwood, Lucy Steele, Mrs Jennings, Edward Ferrars e altri trascorrono del tempo libero qui mentre sono a Londra.
Il personaggio di P. G. Wodehouse Sir Roderick Glossop svolgeva le proprie attività in Harley Street.
^(EN) Ali Alisha, Psychological Therapy in London, su harleytherapyclinic.co.uk, London, Harley Therapy Clinic, 14 luglio 2013, pp. 7–8. URL consultato il 19 settembre 2016 (archiviato dall'url originale il 7 maggio 2019).