En 1959, âgée de 16 ans, Zoï Láskari est gagnante du concours annuel de Miss Grèce. Elle est alors repérée par Yánnis Dalianídis, réalisateur au sein de la compagnie Finos Film, qui lui offre un rôle dans le film O katiforos, sorti en 1961, qui marque ses débuts d'actrice au cinéma. Rapidement, sa beauté mise en valeur par son titre de Miss Grèce lui fait endosser des rôles de jeune fille facile et provocante dans ses films (apparaissant ainsi souvent en soutien-gorge ou maillot de bain), notamment Illigos (Ίλιγγος, 1963), Des filles à croquer (Κορίτσια για φίλημα, 1965) ou encore Stefania (Στεφανία, 1966).
Depuis 1976, elle fut l'épouse du criminaliste Alexandros Lykourezos.