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Son nom a été mentionné à la tête de la sélection australienne après avoir déclaré qu'il désirait un autre emploi sur le continent asiatique et avait été une première fois annoncé à la tête des Socceroos en 2005. Le , Pim Verbeek devient le nouveau sélectionneur de l'Australie. Pour sa première rencontre, il amène son équipe à une victoire 3 buts à 0 contre le Qatar.
Pendant une interview d'après-match qui a suivi la convaincante victoire contre le Qatar, Verbeek a promis de chanter l'hymne national australien en direct sur la première chaîne australienne, « Advance Australia Fair », à condition que les Socceroos puissent obtenir leur billet pour la Coupe du monde 2010 en Afrique du Sud. C'était en réponse à une requête du commentateur Simon Hill sur la connaissance de Verbeek des paroles de l'hymne national, en référence à l'ancien assistant Johan Neeskens, un Néerlandais qui chantait l'hymne national australien avant chaque match de la Coupe du monde 2006.
Ses opinions sur la qualité du championnat national de l'A-League sont bien connues, décrivant les performances de joueurs locaux comme Archie Thompson et Daniel Allsopp face à l'Indonésie comme « particulièrement désespérantes » et en remettant ouvertement en question la décision de Jason Culina de quitter le PSV Eindhoven pour revenir jouer en A-League. Pim Verbeek a décidé « de quitter » son poste en Australie après la Coupe du monde 2010 en Afrique du Sud.
Le , la Fédération royale marocaine de football nomme Pim Verbeek en tant que directeur sportif des équipes nationales de jeunes. Il prendra ses fonctions le . Il aura pour tâche le suivi des équipes de jeunes (Équipe olympique du Maroc, U17 et U19) ainsi que la détection et le suivi des joueurs professionnels marocains évoluant en Europe. Le , il réussit à qualifier la sélection marocaine pour les Jeux Olympiques de Londres 2012.
Style de jeu
Les équipes entraînées par Pim Verbeek emploient généralement deux milieux récupérateurs et un seul attaquant à la pointe de l'attaque. Il a pour philosophie de jeu, un jeu court et patient.
Pim Verbeek a réussi à qualifier l'Australie pour sa troisième apparition personnelle en coupe du monde en 2010, mais a été critiqué pour son style de jeu trop « ennuyant » selon divers médias[Lesquels ?]. Verbeek a répondu que seul le succès collectif compte, et que l'important est d'avoir qualifié l'Australie pour la Coupe du monde.