Bourjos est considéré en 2008 le 9e meilleur joueur d'avenir de l'organisation des Angels, selon Baseball America. Le respecté magazine le classe aussi comme coureur le plus rapide et meilleur joueur de champ extérieur défensif du réseau de filiales de la franchise[2]. En 2010, Baseball America a hissé Bourjos au second rang des joueurs d'avenir des Angels, devancé seulement par le receveurHank Conger[3].
À sa première saison entière en 2011, il est au poste pour 147 matchs des Angels. Frappant pour ,271 de moyenne au bâton, Bourjos réussit 12 circuits, 43 points produits et 22 buts volés. Il mène tous les frappeurs de la Ligue américaine avec 11 triples[8].
Saison 2012
L'émergence de Mike Trout chez les Angels réduit considérablement le temps de jeu de Bourjos à ses deux dernières années en Californie. Trout joue parfois au champ gauche pour céder la place à Bourjos au centre, mais les Angels ont un surplus de voltigeurs à cette position, ce qui alimente les rumeurs d'échange. Celles-ci prennent près de deux ans à se concrétiser, Bourjos connaissant une difficile saison 2012 avec une faible moyenne au bâton de ,220 en 101 parties. Il claque 3 circuits, marque 27 points, en produit 23 et ne vole que 3 buts. Il ne réussit aucun triple durant la saison.
Saison 2013
La saison 2013 de Bourjos est marquée par les blessures. Il se brise le poignet droit et doit subir une opération en fin d'année[9]. Il ne dispute que 55 parties et frappe pour ,274 avec 3 triples, circuits, 26 points marqués, 12 points produits et 6 buts volés.
Cardinals de Saint-Louis
Le , les Angels transfèrent Peter Bourjos et le voltigeur des ligues mineures Randal Grichuk aux Cardinals de Saint-Louis contre le joueur de troisième but David Freese et le lanceur droitier Fernando Salas[10]. En 2014, Bourjos dispute 119 matchs des Cardinals mais sa moyenne au bâton chute à ,231. Il réussit 4 circuits, 5 triples, 9 buts volés, marque 32 points et en produit 24.