Il fut aussi organiste des Carmes, professeur à l'école Niedermeyer, et porte le titre de maître de chapelle de Doña Isabel II, reine d'Espagne résidant à Paris.
En 1847, il épouse la pianiste Léontine Aline Pau de Saint-Martin, issue d'une famille d'artistes-peintres. Ils auront 5 enfants dont le peintre Paul Schmitt.
De 1848 à 1849, il effectue un séjour aux États-Unis d'Amérique, lors duquel il fut organiste à la cathédrale de La Nouvelle-Orléans.
Dans le catalogue de ses œuvres (GSWv: Georges-Schmitt-Werkverzeichnis), Wolfgang Grandjean a recensé 223 compositions musicales, dont 153 ont été conservées.
Il soit sa notoriété en Allemagne au Rheinlied « Dort, wo der alte Rhein mit seinen Wellen » (1840) et du Mosellied « Im weiten deutschen Lande » composés pour un concours en Allemagne en 1846.
Influencé par le mouvement cécilien, il s'engage engagement dans la réforme de la musique religieuse, notamment par sa participation à l’organisation du Congrès pour la restauration du plain-chant et de la musique d’église en 1860. Actif au sein de la rédaction du journal mensuel Le Plain-Chant ou Revue de musique sacrée ancienne et moderne, il publie une quarantaine d’articles entre 1860 et 1870.
Le Grand Orgue, préludes, fugues, offertoires, marches, solos pour les flûtes et les jeux d'anches, antiennes, magnificats, sorties, Op. 13, Paris, Régnier-Canaux, 1854
Nouveau manuel complet de l’organiste praticien [], Librairie Encyclopédique de Roret, Paris, 1855, disponible sur Internet Archive.
Le Musée de l'Organiste, 100 morceaux d'Orgue classiques et modernes, en 4 livraisons, Paris, Richault, 1857.
L'Art de Préluder sur l'Orgue, Op. 36, dédié à M. Aristide Cavaillé-Coll, Paris, E. Repos, 1861
Grande Fantaisie pour orgue, Paris, 1863
Fantaisie [et] Fugue, Op. 48, pour orgue, Paris, E. Repos, 1866
Nouvelle méthode élémentaire et progressive d'orgue et d'harmonium, suivie de Six Études caractéristiques pour le Grand Orgue, Paris, E. Repos, 1881, lire en ligne sur Gallica
Toccata en ré, Op. 167. Paris, Henri Thauvin
Motets
O Salutaris, pour chœur avec accompagnement d'orgue, Paris, Régnier-Canaux, 1855
Regina Cœli, pour chœur avec accompagnement d'orgue, Paris, Régnier-Canaux, 1855
Tantum ergo, pour chœur à 4 voix avec accompagnement d'orgue, Paris, Régnier-Canaux, 1855
Mélodies
Il dort, voix et piano, Paris: C. Alard, [v. 1878]
Piano
Le Barbier de Séville – Caprice, Op. 24 sur des thèmes de l'opéra de Rossini. Paris : Benoît Aîné, 1856
Prière d’Othello – Petite Fantaisie Facile, Op. 25 sur l'air Deh calma, o ciel de l'Othello de Rossini. Paris : Benoît Aîné, 1856
Les Oiseaux – Caprice pour Piano, Op. 150. Paris : C. Alard, 1878
Opérettes
La belle Madeleine, opéra-comique en 3 actes, présenté au Théâtre Déjazet, 1866
Wolfgang Grandjean. Orgel und Oper. Georges Schmitt 1821-1900. Ein deutsch-französischer Musiker in Paris. Hildesheim : Olms, 2015. 544 p.
Matthieu Cailliez. Compte rendu de : Wolfgang Grandjean, Orgel und Oper. Georges Schmitt 1821- 1900. Ein deutsch-französischer Musiker in Paris, Hildesheim : Olms, 2015. Tome 105, vol. 1, 2019, p. 197-199. hal-02116823
YouTubeLe Musée de l'Organiste, XI: Prélude, Jeux de flûtes (Communion en la bémol majeur), Anthony Gritten, All Saints Haslingfield, Cambridge (Royaume-Uni)
Internet ArchiveNouveau manuel complet de l'organiste praticien contenant l'Histoire de l'orgue; sa description; la manière de le jouer, etc.; Paris, Roret 1855. Google Books, National Central Library of Florence