Il occupe un poste d'architecte de diocèse de 1874 jusqu'en 1892, quand son fils Francesc de Paula del Villar i Carmona prend sa succession. Durant son mandat, il restaure l'église Santa Maria del Pi, la basilique de Santa Maria de Vilafranca et la Casa de Misericòrdia. Il est également chargé de la conception de plusieurs églises paroissiales ainsi que l'abside de l'Abbaye de Montserrat, projet sur lequel a également travaillé Antoni Gaudí.
En 1877, l'Associació de Devots de Sant Josep le mandate pour la construction de la Sagrada Família. Villar conçoit un projet de style néo-gothique dont seule la crypte sera construite. Il se retire cependant du projet en 1883 à la suite de mésententes avec Joan Martorell i Montells et le promoteur du projet, Josep Maria Bocabella. La tâche de continuer le projet sera alors confiée à Gaudí.