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Au cours de sa scolarité dans le Queens, il fait la connaissance de Paul Simon, avec qui il forme un premier groupe nommé « Tom & Jerry » entre 1956 et 1960. Les deux musiciens collaborent de nouveau entre 1963 et 1970 sous le nom de Simon and Garfunkel, devenant l'un des plus importants duos de musique pop/folk des années 1960.
Arthur Garfunkel par ses grand parents a des origines roumaines. En 1972 il a épousé pour la première fois l'architecte Linda Marie Grossman (née en 1944)[1] ; ils ont divorcé en 1975[2]. Il a eu une liaison avec l'actrice et photographe Laurie Bird, qui se suicide à l'âge de 25 ans, le , dans l'appartement qu'ils partagent alors à Manhattan.
Il a épousé le Kim Cermak, une mannequin née le . Ils ont deux fils qui sont devenus chanteurs : James (qui adopte le nom professionnel Art Garfunkle Jr.), né le , et Beau Daniel, né d'une mère porteuse le .