Fils du général Alfred de Gramont (1823-1881) et petit-fils du duc Héraclius de Gramont et du duc Charles de Choiseul-Praslin, il est autorisé par acte du 26 juin 1901 à ajouter à son nom celui de Coigny, prenant le titre de courtoisie de duc de Coigny, en tant que petit-fils de Françoise Sébastiani, elle-même fille d'Antoinette-Jeanne de Franquetot de Coigny (1778-1807), sœur du dernier duc de Coigny.
il obtient un doctorat en sciences physiques. Il prend part à la création de l'Institut d'optique théorique et appliquée (Orsay) et devient membre de la Commission supérieure des inventions.
Analyse spectrale directe des minéraux, Paris, Chaix, 1895.
Analyse spectrale des minéraux non conducteurs par les sels fondus, Tours, Deslis, 1898.
Recherches sur les spectres de dissociation dans la partie visible de l'ultraviolet : considérations préliminaires et description des dispositifs, Paris, Gauthier-Villars, 1909.
Sur l'emploi des raies ultimes dans l'analyse spectrale appliquée à la chimie, London, Partridge & Cooper, 1910.
Sur les spectres stellaires et leur classification, Paris, Gauthier-Villars, 1910.
Notions d'analyse spectrale appliquée aux essais industriels, Paris, Hermann, 1911.
Sur les spectres de dissociation et sur leurs propriétés générales, Tours, Deslis, 1911.
Sur les raies ultimes et de grande sensibilité du chrome, du manganèse, du fer, du nickel et du cobalt, Paris, Gauthier-Villars, 1912.
Sur le spectre de bandes de l'aluminium et sur sa présence dans les spectres de flamme de certains minéraux, Paris, Gauthier-Villars, 1913.
Recherches sur les spectres de dissociation dans la partie visible de l'ultra-violet, 2ème mémoire, généralités sur les raies ultimes, Paris, Gauthier-Villars, 1915.
Sur le rôle des actions électriques dans l'émission et l'apparence de certains types de raies du spectre du magnésium, avec Gustave A. Hemsalech, Paris, 1921.
Sur la recherche spectrale du bore, et sur sa présence dans quelques silico-aluminates naturels, avec Alfred Lacroix, Saint-Amand, Cher, Bussière, 1921.
Sur les conditions d'émission des raies d'étincelles par l'arc électrique, avec Gustave A. Hemsalech, Paris, 1921.
Sur les spectres stellaires et leur classification, Paris, Gauthier-Villars, 1922.
Observations and experiments on the occurrence of spark lines (enhanced lines) in the arc, avec Gustave A. Hemsalech, 1922.
Sur l'évolution du spectre du magnésium sous l'influence d'actions électriques croissantes : applications à l'astrophysique, avec Gustave A. Hemsalech, Paris, 1922.
Sur l'emploi de l'analyse spectrographique en métallurgie : spectres de dissociation des aciers spéciaux, Paris, Revue de métallurgie, 1922.
Analyse spectrale appliquée à l'analyse chimique, avec François Lecoq de Boisbaudran, 2 volumes, 1923.
Méthodes pratiques d'analyse spectrale pour l'identification des éléments, conférence faite devant la Société chimique de France le 8 Juin 1923, Paris, 1924.
Sources
Notice sommaire sur les titres et travaux scientifiques d'Arnaud de Gramont, Paris, 1910.
Édouard Branly, Rapport sur les travaux d'Arnaud de Gramont, 1913.
Albin Haller, Notice nécrologique sur Arnaud de Gramont, 1923.
Charles Fabry, « Arnaud de Gramont (1861-1923) », in Biographisch-literarisches Handwörterbuch der exakten Naturwissenschaften, 1924.