Alyson a fait ses débuts en tant qu'actrice en 2004, à l'âge de 15 ans, en jouant le rôle de Keely Teslow dans la série pour pré-adolescents Phil du futur.
En 2004, alors âgées de 13 et 15 ans, Alyson et sa sœur Amanda créent le groupe pop rock, Aly & AJ. Ensemble, elles ont sorti deux albums ; Into the Rush (sorti le ) et Insomniatic (sorti le ).
Alors qu'elles devaient sortir un nouvel album en début d'année 2010, Alyson et Amanda ont rompu leur contrat avec Hollywood Records[6].
Diversification (années 2010)
C'est comme actrice, à la télévision, qu'elle fait son retour : en , elle est propulsée héroïne de sa propre série dramatique, Hellcats, aux côtés d'Ashley Tisdale. La série est diffusée sur la chaîne The CW seulement du au . Au bout d'une saison complète, la série a été annulée par la chaîne du fait d'un faible taux d'audience[7].
Elle se replie alors sur la musique : en 2012, elle retrouve sa sœur pour former un nouveau groupe nommé 78violet. Elles travaillent sur leur troisième album depuis 2010, avec une sortie prévue pour la fin d'année 2014. En , elles sortent un premier single, intitulé Hothouse.
Comme actrice, elle enchaîne les apparitions dans quelques séries et films indépendants. Entre 2013 et 2014, elle tient ainsi un rôle récurrent dans la célèbre sitcom, Mon oncle Charlie. L'année 2014 est marquée par la sortie du drame indépendant Sequoia, dont elle partage l'affiche avec Dustin Milligan.
En , elle tourne l'épisode pilote d'une nouvelle série portée par Chevy Chase, qui n'est cependant pas commandé. En juin, elle retrouve sa sœur pour tenir les rôles principaux de la comédie dramatique Weepah Way for Now. Puis en novembre, elle interprète un rôle récurrent dans une nouvelle série fantastique diffusée par The CW, iZombie.
Alors que la deuxième saison est diffusée, où elle apparait dans quelques épisodes, elle retrouve sa sœur sous le nom d'Aly & AJ[8].
Par ailleurs, elle tourne une comédie dramatique indépendante, The Lears. Elle en partage l'affiche avec Bruce Dern, Sean Astin et Anthony Michael Hall. Le film sort en . Le même mois, la troisième saison de iZombie est lancée, avec l'actrice promue désormais régulière.
Parallèlement, elle joue dans la série comique Ryan Hansen Solves Crimes on Television.
Elle joue aussi dans le Thriller The Roomate en tant que Rebecca.