Harnett ganó fama como cantante en 2011 cuando, luego de que gracias a una pregunta de opciones en Twitter el artista de hip hop Wiley la seleccionó para que apareciera en su canción «Walk Away» del álbum Chill Out Zone (2011).[6][7][8] En 2012, apareció en la cancón «Boiling» de la banda Disclosure de su EPThe Face (2012). Lanzó su sencillo debut, «Got Me», en 2013 a través de Black Butter Records.[9] y contribuyó con la composición de algunas canciones y realización de voces de apoyo del álbum debut Home (2013) de la banda británica Rudimental[3][10] También apareció en el álbum de Ryan Hemsworth, Guilt Trips (2013), en la canción «Small + Lost»,[11] y proporcionó voces no acreditadas para el sencillo «So Close» de Kidnap Kid.[12]
Su EP debut, N.O.W, fue lanzado en agosto de 2014 a través de 333 Records; que incluye el sencillo «No Other Way» junto al dúo Snakehips, canción que The Guardian la nombró "la pista de la semana".[13][14][15] Otra pista del EP, «Paradise», recibió el mismo honor de The Huffington Post.[16] Snakehips , la incluyó en su sencillo «Days with You».[17] A finales de 2014, estaba grabando su álbum debut con el productor Chris Loco para su lanzamiento en Virgin EMI Records, y fue preseleccionada para el premio "Brand New for 2015" del canal MTV UK.[18] El álbum debía lanzarse originalmente en 2015 que también incluía contribuciones de productores musicales como James Fauntleroy, Chloe Martini, KOZ, TMS y Two Inch Punch. El sencillo líder «She Ain't Me», fue lanzado en junio de 2015, seguido de «Do It Anyway» en septiembre del mismo año.[19][20]
A principios de 2016, Harnett apareció en el sencillo «Never Say Never?» del rapero Nick Brewer.[21] En agosto, lanzó el EP Sinead Harnett a través de Rinse FM; incluía colaboraciones con GRADES, JD. Reid, Kaytranada y Snakehips.[22][23]
En junio de 2019, Harnett cantó el Himno Nacional del Reino Unido antes de la derrota de Anthony Joshua a manos de Andy Ruiz Jr. en el Madison Square Garden.
En 2020, Harnett interpretó la voz de la influencer Paige Lee en el videojuego de Wales Interactive Five Dates.
Fuera de la música, Harnett es una fan de toda la vida del Arsenal ya que creció en el norte de Londres.
↑Harnett, Sinéad (12 de octubre de 2015), «Happy BUTTday !! Birthday twin x Cass Lowe @CassLowe @SineadHarnett HAPPY BIRTHDAY TO YOUUU AND TO MEEEEE», Twitter.com.