Está constituido predominantemente por conglomerados que forman riscos en la cresta principal (Sierra Mayor), situada en la parte meridional y alineada de SW a NE, acompañados de margas que dan pie a numerosas cuevas. En la vertiente norte, de relieve más suave, hay numerosos barrancos que desembocan al Río Montsant.
El Montsant acoge diversas ermitas de larga tradición, como la de la Madre de Dios del Montsant, Santa Magdalena, San Bartolomeo (de estilo románico) y San Juan del Codolar, entre muchas otras, y a su pie se encuentra la histórica Cartuja de Escaladei, fundada en el siglo XII.
Vegetación
El paisaje vegetal de Montsant se compone de una vegetación mediterránea, con una cierta influencia submediterránea y eurosiberiana.
Las formaciones arbustivas dominantes se reparten entre los carrascales y encinares. También, en las partes superiores de la sierra, en lugares húmedos, aparecen robledales de roble de hoja pequeña.
En las rocas de los riscos hay diversa vegetación rupícola y en las orillas del río Montsant se desarrolla un magnífico bosque de ribera con álamos, fresnos y sauces.
Fauna
Se encuentran mamíferos como la jineta, el gato montés y el turón. Los acantilados son el territorio de cría de rapaces como el halcón peregrino, el águila perdicera, el águila real y el búho real. Reptiles, anfibios y peces son también frecuentes. Entre los invertebrados, hay que destacar el cangrejo de río autóctono y la fauna cavernícola endémica.