Trabajó como jardinero en el Jardin des Plantes, y entre 1819 a 1821 fue naturalista en una expedición comandada por el Capitán de Navío Pierre Henri Philibert. Sus deberes en las jornadas eran recolectar plantas en Réunion, Java, Filipinas para replantarlas y cultivarlas en Guyana.
De 1824 a 1829 efectúa exploraciones a Senegambia (actual región de Senegal y de Gambia), donde también actuó de administrador de "Sénégalaise", una emrpesa postal gubernamental y de mercaderías. Antes de retornar a Francia en 1829, pudo explorar la isla de Gorea y Cabo Verde.
Con Jean B.A. Guillemin (1796-1842) y con Achille Richard (1794-1852), publican una obra sobre la flora de Senegambia llamada Florae Senegambiae Tentamen (1830-1833), con ilustraciones hechas por Joseph Decaisne (1807-1882).
En 1832 Perrottet es asignado como correspondiente del Museum National d'Histoire Naturelle de Paris, y de 1834 a 1839 será designado en el Jardín botánico de Pondicherry. En 1839 retorna a Francia, donde se involucra con el cultivo del Bombyx mori gusano de seda. Y desde 1843 hasta su deceso en 1870, trabaja como botánico en Puducherry.
La abreviatura «Perr.» se emplea para indicar a Georges Guerrard Samuel Perrottet como autoridad en la descripción y clasificación científica de los vegetales.[39]
