Larsen abandonó la escuela a la edad de 14 años para unirse a su padre como marino, obteniendo a los 20 años su licencia de navegante. También en su juventud, por haber estado en Inglaterra y haber podido apreciar la importancia de los idiomas, aprendió inglés y español de manera autodidacta.
Larsen dirigió una expedición a la Antártida, al mando del barco Jason, de 1892 a 1894.[2] EN 1893 se convirtió en la primera persona en esquiar en la Antártida. Para 1895 era capitán de un barco ballenero. Luego capitaneó el barco Antarctic, como parte de la Expedición Antártica Sueca de 1901-1904 dirigida por Otto Nordenskjöld.[3] Durante su misión algunos de los miembros de su tripulación invernaron por 10 meses en la Isla Cerro Nevado,[4] y luego su barco fue atrapado por los hielos, él y su tripulación esperaron el invierno (1903) en la Isla Paulet, sobreviviendo de pingüinos y focas hasta ser rescatados por el barco argentino ARA Corbeta Uruguay.
Luego de permanecer en la Argentina, con capitales argentinos, fundó la primera corporación ballenera antártica, la Compañía Argentina de Pesca, y en 1910, adoptó la ciudadanía británica junto con su familia.[5][6]