William Hood Walrond war der älteste Sohn und das zweite von acht Kindern des Politikers John Walrond Walrond, der zwischen 1865 und 1868 ebenfalls Abgeordneter des Unterhauses war und 1876 zum Baronet, of Bradfield and of Newcourt, both in the County of Devon, erhoben wurde,[1] sowie dessen Ehefrau Frances Caroline Hood, eine Tochter von Samuel Hood, 2. Baron Bridport und Charlotte Hood, 3. Duchess of Bronté. Eine seiner Schwestern, Margaret Walrond, war mit Charles Hepburn-Stuart-Forbes-Trefusis, 20. Baron Clinton verheiratet, einem Unterhausabgeordneten, der zwischen 1867 und 1868 Unterstaatssekretär im Ministerium für Indien sowie von 1887 bis 1904 Lord Lieutenant der GrafschaftDevon war. Eine weitere jüngere Schwester, Gertrude Walrond, war mit dem Unterhausabgeordneten Thomas Dyke Acland verheiratet, der 1898 den Titel des 12. Baronet Acland, of St Columb John, erbte. Seine jüngere Schwester Mary Caroline Walrond war in erster Ehe mit Oberstleutnant Sir George Clay verheiratet, der 1876 den Titel als 3. Baronet Clay, of Fulwell Lodge, erbte. Sein einziger Bruder war Oberst Arthur Melville Hood Walrond.
Nach dem Besuch des renommierten Eton College diente William Walrond im Gardegrenadierregiment Grenadier Guards und wurde zuletzt zum Captain befördert. Am 31. März 1880 wurde er für die Conservative Party erstmals zum Abgeordneten des Unterhauses (House of Commons) gewählt und vertrat in diesem zunächst bis zum 24. November 1885 den Wahlkreis Devon Eastern. Nach Auflösung dieses Wahlkreises wurde er am 24. November 1885 erneut Abgeordneter des Unterhauses und vertrat nunmehr bis zum 23. Dezember 1905 den Wahlkreis Tiverton. Im ersten Kabinett Salisbury (24. Juni 1885 bis 28. Januar 1886) sowie erneut im zweiten Kabinett Salisbury (3. August 1886 bis 15. August 1892) war er Lord im Schatzamt (Lord of the Treasury). Beim Tod seines Vaters am 23. April 1889 erbte er dessen Titel als 2. Baronet.
William Hood Walrond war zweimal verheiratet. In erster Ehe heiratete er am 11. April 1871 Elizabeth Katharine Pitman, die am 11. Oktober 1911 verstarb. Aus dieser Ehe gingen zwei Töchter und zwei Söhne hervor. Die Tochter Dorothy Katharine Walrond († 1952) war mit Arthur Southwell, 5. Viscount Southwell verheiratet. Seine Tochter Evelyn Maud Walrond (1872–1944) war die Ehefrau des Barristers George Russell Northcote. Sein älterer Sohn John Walrond († 1925) verstarb bereits als Jugendlicher, während sein zweiter Sohn William Lionel Charles Walrond (1876–1915) als dessen Nachfolger 1906 im Wahlkreis Tiverton Abgeordneter des Unterhauses wurde, allerdings während des Ersten Weltkrieges am 2. November 1915 fiel. Daher erbte bei seinem Tod am 17. Mai 1925 sein Enkel William George Hood Walrond (1905–1966), der ältere Sohn von William Lionel Charles Walrond, die Titel als 2. Baron Waleran und als 3. Baronet. Seine am 28. Oktober 1913 geschlossene zweite Ehe mit Helena Margaret Morrison († 1956) blieb kinderlos.