Tiercelin debütierte 1867 und 1868 mit den Theaterstücken L’Occasion fait le larron und L’Habit ne fait pas le moine, die beide in Rennes aufgeführt wurden. Sein erster Gedichtband Les Asphodèles spiegelte das katholische Umfeld in seiner bretonischen Heimat wider. Er veröffentlichte Le Parnasse Breton contemporain, gründete 1889 die Zeitschrift L’Hermine, die er bis 1912 leitete und wurde damit zu einem bedeutenden Förderer der bretonischen Literatur und Lyrik. Internationalen Erfolg hatte sein Stück Le Sacrement de Judas, das in London von Forbes Robertson und in den USA von Kyrle Bellew aufgeführt wurde.
