Am 13. März 1971 wurde de Araújo Sales zum Erzbischof von São Sebastião do Rio de Janeiro ernannt.
Die drei Jahrzehnte währende Amtszeit von Kardinal Sales als Erzbischof von São Sebastião do Rio de Janeiro war wesentlich geprägt von der Auseinandersetzung um die Theologie der Befreiung. In der diesbezüglichen Debatte unterstützte Sales im Unterschied zu anderen brasilianischen Kardinälen wie Paulo Evaristo Arns und Aloísio Lorscheider stets die Haltung des Heiligen Stuhls, der zumindest einige Befreiungstheologen einer Nähe zum Marxismus verdächtigte. Wegen seines Engagements für die Arbeiter- und Landbevölkerung war er aber auch bekannt als „Roter Bischof“ (bispo vermelho).[1]
Von 1976 bis 1982 engagierte er sich für mehr als viertausend Menschen, die von den Militärregierungen Südamerikas, vor allem Argentinien, verfolgt wurden.[1] Er organisierte die päpstlichen Besuche von Johannes Paul II. 1980 und 1997 in Brasilien. Er war langjähriger Präsident der Kommission für die Soziale Aktion der CELAM, des Rates der lateinamerikanischen Bischöfe.[2]
Auch nach seinem Ausscheiden aus dem Amt des Erzbischofs von São Sebastião do Rio de Janeiro wenige Wochen vor seinem 81. Geburtstag[3] nahm Kardinal Sales wichtige kirchliche Aufgaben wahr. So war er maßgeblich an der Wiedereingliederung einer dem traditionalistischen ErzbischofMarcel Lefebvre anhängenden Gruppe von Katholiken in der DiözeseCampos in die römische Kirche beteiligt. Zuletzt trat Sales anlässlich eines von ihm geleiteten Trauergottesdienstes für Papst Johannes Paul II. im Petersdom im April 2005 öffentlich in Erscheinung.
Eugênio de Araújo Sales starb an den Folgen eines Herzinfarktes in der Residência Assunção in Sumaré. Sérgio Cabral Filho, Gouverneur des Bundesstaates Rio de Janeiro verhängte eine dreitägige Staatstrauer; Dom Eugênio galt in den letzten Jahrzehnten seines Lebens als wichtigster religiöser Führer des Staates.[1]
Biografische Notiz zu Kardinal Sales de Araújo In: Presseamt des Heiligen Stuhls: Documentation – The College of Cardinals, abgerufen am 12. Juni 2023 (englisch)