Im Jahr 1942 hisste sie die Flagge des Indischen Nationalkongresses im Park Gowalia Tank in Bombay (dem heutigen Mumbai) im Zuge der Bewegung Quit India. Später tauchte sie in den Untergrund ab. Auch war sie in verschiedenen sozialistischen Parteigruppierungen tätig. Im Jahr 1958 wurde sie zur ersten Bürgermeisterin in Delhi gewählt. In dieser Zeit arbeitete und lebte sie eng mit Edatata Narayanan zusammen und brachte verschiedene Publikationen heraus. Obgleich sie 1964 wieder in den Nationalkongress eintrat, blieb sie fortan der aktiven Politik fern.
Aruna erhielt 1997 postum die Auszeichnung Bharat Ratna.