Pada tahun 1906, lukisannya "Anchieta escrevendo o puisi à Virgem" (Anchieta Menulis Puisi untuk Sang Perawan) memenangkannya "Penghargaan Perjalanan" ENBA. Segera setelah itu, dia dan pengantin barunya Georgina (teman sekelas) berangkat ke Prancis, di mana mereka tinggal selama lima tahun. Selama di sana, ia menghadiri Académie Julian, di mana ia belajar dengan Marcel Baschet, Henri Royer dan Jean-Paul Laurens.[2] Dia juga bekerja di studio Eugène Grasset dan mengadakan pameran kecil di Salon. Sekembalinya ke Brasil pada tahun 1911, mereka mengadakan pameran bersama di ENBA, di mana Lucílio menjadi Profesor Gambar Gambar dan diangkat menjadi ketua pada tahun 1916. Selama dekade berikutnya, ia menerima banyak penghargaan di "Exposições Gerais de Belas Artes [pt]". Ia menjadi Direktur ENBA pada tahun 1937, tetapi mengundurkan diri setahun kemudian karena kesehatan yang buruk.[2]
Terkenal karena potret dan lanskapnya, ia juga mendesain jendela kaca patri untuk Paviliun Brasil di Turin International[2] dan membuat lukisan dekoratif untuk Palácio Pedro Ernesto. Setelah kematiannya, Georgina mengubah rumah mereka di Laranjeiras menjadi "Museu Lucílio de Albuquerque".[1]
Luís de Albuquerque, Lucílio de Albuquerque: exposicao retropectiva (Exhibition catalog), Museu Nacional de Belas Artes, Serviço Gráfico do Ministério da Educação e Saude, 1940
